Der bereits Anfang des 18. Jahrhunderts entstandene barocke Schlossgarten erreichte unter Reichsgraf Gustav Adolf von Gotter um 1748 seinen gestalterischen Höhepunkt. Historische Pläne belegen die klassische Abfolge von zentral vor dem Schloss angeordneten Broderieparterres, gefolgt von Bosketträumen, die jeweils symmetrisch an der vom Schloss in die Landschaft reichenden Hauptachse angeordnet waren. Der Garten war mit Wasseranlagen und zahlreichen Gartenskulpturen ausgestattet.
Nach Übernahme durch das Herzoghaus Sachsen-Gotha-Altenburg folgte Ende des 18. Jahrhunderts die landschaftliche Überformung. In deren Folge wurden die Kanäle verfüllt, die Fontänen und die Kaskade zerstört, einige Alleen und Hecken entfernt und viele der Skulpturen verkauft. Dafür entstanden malerische Baumgruppen, Rasenflächen und ein Teich mit geschwungener Uferlinie. Die Umgestaltung lag in den Händen von Rudolph Eyserbeck, Sohn des bekannten Wörlitzer Gärtners Johann Friedrich Eyserbecks, und seinem Nachfolger, dem Hofgärtner Friedrich Emil Wehmeyer. Der Schlossgarten Molsdorf ist ein eindrucksvolles Beispiel für eine harmonische Verbindung von architektonischer und landschaftlicher Gartenkunst in Thüringen.